Universität Ulm


Modellierung des Reaktionsmechanismusses

Kürzlich wurde CO 2 bei Raumtemperatur und niedriger Spannung unter Verwendung von cerhaltigem Galinstan als Elektrokatalysator in feste kohlenstoffhaltige Produkte umgewan-delt (Esrafilzadeh et al. (2019)). Es wurde ein Reaktionsweg vorgeschlagen, der die Bildung einer Ce (III) -Oxidschicht an der Oberfläche des flüssigen Metalls und dessen Reduktion zu Ce (0) umfasst, wonach der eigentliche katalytische Schritt stattfindet:

Obwohl mehrere experimentelle Techniken, einschließlich Operando- Raman-Spektroskopie und hochauflösender Transmissionselektronenmikroskopie, die Existenz von Ce (III) 2 O 3 und Ce (IV) O 2 auf der Oberfläche der Flüssigmetallelektrode bestätigen, bleibt der genaue Reakti-onsmechanismus ungeklärt. Hier wird die atomistische Modellierung, wie sie routinemäßig am Institut für Theoretische Chemie der Universität Ulm unter Verwendung periodischer Dichte-funktionaltheorie (DFT)-Rechnungen durchgeführt wird, Zugang zu Informationen über den Reaktionsmechanismus einschließlich Reaktionszwischenprodukten und katalytisch aktiven Oberflächenstellen bieten. Auf diese Weise wird ein verbessertes Verständnis des Reaktions-mechanismus erreicht, was wiederum einen brauchbaren Input für die experimentellen Mitar-beiter liefern kann, um den gesamten Prozess abzustimmen und zu optimieren.

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