Mechanistisches Verständnis des Reduktionsprozesses von CO₂

Die Ermittlung eines effizienten CO₂-Reduktionsprozesses – im Hinblick auf Oxalate und Carbon Flakes als Senkenprodukte – wird durch die Entwicklung einer Prototypzelle zur photoelektrochemischen Reduktion von Kohlendioxid kombiniert. Zu diesem Zweck soll die Kopplung von Pervoskit-Solarzellen und flüssigmetallbasierten Katalysatoren zu einem funktionellen und effizienten elektrochemischen Gerät erreicht werden, wobei sich dieser Projektteil auf die Verbesserung der katalytischen Eigenschaften des flüssigmetallbasierten Katalysators Galinstan konzentriert.

Um die Leistung des Flüssigmetallkatalysators systematisch zu verbessern, ist ein detailliertes Verständnis der elektrochemischen Prozesse und Reaktionsmechanismen an der katalytischen Oberfläche und der Katalysator/Elektrolyt-Grenzfläche unabdingbar. Dies wird erreicht, indem die ablaufenden Prozesse mittels (in operando) Reflexions-Anisotropie-Spektroskopie (RAS) untersucht werden, einer spektroskopischen Methode, die einzigartige und ansonsten unzugängliche Informationen über die Katalysator/Elektrolyt-Grenzflächenregion liefert.

Die experimentellen Studien werden durch computergestützte Modellierung auf der Grundlage der Dichtefunktionaltheorie (DFT) begleitet. Dabei wird der CO₂-Reduktionsprozess an besonders strukturierten katalytischen Oberflächen untersucht, was die anschließende Bestimmung der resultierenden RAS-Spektren ermöglicht. Diese Spektren werden dann mit den experimentellen verglichen und ermöglichen so ein detailliertes atomistisches Verständnis der zugrunde liegenden Mechanismen.